寬帶隙（WBG）鈣鈦礦太陽能電池，憑借超過1.65電子伏特的帶隙，能與單晶硅的光譜響應(yīng)實(shí)現(xiàn)有效互補(bǔ)，這使其成為高性能鈣鈦礦 - 硅疊層電池**潛力的備選材料。不過，獲取帶隙為1.65電子伏特的寬帶隙鈣鈦礦，常規(guī)途徑是采用富含溴（Br）的成分，這卻極易引發(fā)嚴(yán)重的光致碘（I） - 溴（Br）相分離現(xiàn)象。 在此背景下，中國科學(xué)院青島生物能源與過程研究所 崔光磊研究員、逄淑平研究員和邵志鵬研究員帶領(lǐng)其團(tuán)隊(duì)聚焦于一種富含Cs的FA?.?Cs?.?Pb(I?.??Br?.??)?鈣鈦礦，其帶隙恰好為1.65電子伏特。同時，團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地采用芳基甲脒（arylformamidium）添加劑輔助手段，對中間相的結(jié)晶過程加以調(diào)控。arylformamidium分子會選擇性地吸附在Cs?PbI?Cl?中間相晶粒上，有效抑制DMSO與Cs?PbI?Cl?之間的相互作用，不僅顯著增大了Cs?PbI?Cl?中間相的晶粒尺寸，還提升了其結(jié)晶度。高度均勻的Cs?PbI?Cl?中間相晶粒，增強(qiáng)了鈣鈦礦的成核一致性與生長均勻性，*終形成了具備大晶粒尺寸和擇優(yōu)取向的均勻鈣鈦礦薄膜，大幅降低了缺陷態(tài)密度。 經(jīng) 2 - 噻吩甲脒碘（2 - thienformamidium iodide，TFAI）改性的寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池，成功實(shí)現(xiàn)了21.94%的光電轉(zhuǎn)換效率（PCE），開路電壓更是達(dá)到令人矚目的1.27伏。在**功率點(diǎn)（MPP）跟蹤降解測試中，超過1000小時后，器件仍保留初始PCE的90%以上；在450小時的AM1.5G光照后，相分離現(xiàn)象幾乎檢測不到。在 2 - 噻吩甲脒碘（TFAI）取得良好效果的基礎(chǔ)上，為進(jìn)一步提升性能，團(tuán)隊(duì)還引入了ThFAI和TzFAI添加劑。它們同樣選擇性地吸附在Cs?PbI?Cl?晶粒表面，促使中間相Cs?PbI?Cl?的晶粒尺寸顯著增大、結(jié)晶度提高。通過精準(zhǔn)調(diào)控成核動力學(xué)，成功制備出具有更優(yōu)大晶粒尺寸和擇優(yōu)取向的均勻鈣鈦礦薄膜。采用 ThFAI 的寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池實(shí)現(xiàn)了 21.94% 的優(yōu)異光電轉(zhuǎn)換效率以及 1.27 伏的高開路電壓，避免過多縮寫造成閱讀負(fù)擔(dān)，接近Shockley?Queisser theoretical limit的91.3%。此外，與傳統(tǒng)富溴寬帶隙鈣鈦礦材料相比，基于ThFAI的材料相分離現(xiàn)象被顯著抑制，穩(wěn)定性大幅提升，在**功率點(diǎn)（MPP）跟蹤下運(yùn)行1104小時后，仍能維持初始PCE的90%以上，且相分離現(xiàn)象可忽略不計。 綜上所述，團(tuán)隊(duì)所提出的FA?.?Cs?.?Pb(I?.??Br?.??)?體系以及相應(yīng)的中間相添加劑控制結(jié)晶策略，不僅為攻克寬帶隙混合鹵化物鈣鈦礦光致相分離這一瓶頸難題提供了關(guān)鍵思路與切實(shí)可行的解決方案，更為該領(lǐng)域后續(xù)的材料設(shè)計與性能優(yōu)化研究開辟了新的路徑，有望推動寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池向更高效率、更優(yōu)穩(wěn)定性方向?qū)崿F(xiàn)實(shí)質(zhì)性突破。
Regulating the Crystallization Process of Intermediate Phase for Wide-Bandgap Perovskite Reduces Open-Circuit Voltage Deficit
Lin Han，Xiaopeng Feng，Zhipeng Shao，Guohua Wu，Chenghao Bi，Xuexuan Huang，Xiaofan Du，Qichao Meng，Yaliang Han，Luyao Lyu，Rongxiu Liu，Changcheng Cui，Yimeng Li，Hao Wei，Zucheng Wu，Boyang Lu，Yaohong Zhang，Shuping Pang，Guanglei Cuihttps://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.4c03219
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